淄博市富中化工有限公司
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碳材料表面的化學組成、價態以及孔道結構比較復雜，對催化脫氫的活性中心進行精確的定性和定量分析存在一定的難度。程序升溫脫附(TPD)GIs、X射線光電子能譜(XPS)、傅立葉變換紅外光譜(FT一IR)、密度泛函理論(DFT)等常用于研究碳二氯丙烷的活性中心。大量的表征結果對用于催化二氯丙烷脫氫制丙烯的碳基二氯丙烷微觀結構和表面化學的設計與制備提供了重要的理論指導。研究了有序介孔碳材料催化二氯丙烷直接脫氫制丙烯反應，經過100h的穩定性測試，二氯丙烷轉化率為44.5%，丙烯選擇性為85%，最終可得到約38%的丙烯收率。通過XPS對碳二氯丙烷表面的0元素進行了分析，結果發現碳材料表面的含氧官能團與二氯丙烷脫氫的反應活性成正相關，表明碳材料表面的含氧基團可能為二氯丙烷脫氫反應的活性中心。之后，通過對有序介孔碳材料進行硝酸氧化，將氧化后的介孔碳用于二氯丙烷脫氫，結果發現，氧化后介孔碳的二氯丙烷脫氫活性有明顯上升趨勢，進一步表明碳材料表面的含氧官能團為主要活性位點。但氧化后介孔碳材料的丙烯選擇性有所下降�？赡苁怯捎谠谘趸^程中，大量的酸性官能團被引人到碳材料表面，從而引起二氯丙烷分子的深度ljta飯或裂解。因此，明確碳材料不同含氧官能在二氯丙烷脫較中的具體作用至關重要。通過控制焙燒的方法對介孔碳材料進行處理，從有效控制碳材料表面的含氧官能團的種類和數量，結果發現，碳材料表面的C=0基含量同丙烯的形成速率具有非常好的線性關系，從實驗角度證明，碳材料表面的C=0基為二氯丙烷,主要活性位點。在直接脫氫反應過程中，烷烴分子先吸附到活性基團C=0上，然后C一H鍵會與C=0形成C一OH健，C一OH在高溫條件下發生分解反應脫去Hz即得到再生的C=0活1中心，形成一個完全的反應再生循環，圖1所示30。在氧化脫.L條件下，活性基團的再生則不一樣，反應過程中氧產〔分子脫下的氫原子結合生成水分子脫去，循環得到C一。活性中心。進一步研究發現，除C=0基團，表面結構缺陷也具有催化脫城活性。氮原子的摻雜也可以促進碳材料催化脫初h`#能的發揮，主要是因為氮原子具有高的電子密度，增加rC一�；鶊F的親電荷能)此，可以進一步通過調變活性，下心提高二氯丙烷的催化性活書L位點的性質決定了二氯丙烷的催化性能。同時，提高活性中心的性能以及讓反應物一與活性中心充分接觸也顯得至關重要。這個可以通過IRI拉碳二氯丙烷的微觀結構實現，如形貌結構、表面化學性質氧官能團以及雜原子等，下面將重點討論如何對碳材料的微觀結構進行調控，討論結構一催化性能之間的關系。www.gxp168.com
