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將制備的Mg0-Cr203/A1203二氯丙烷 進行連續評價、再生循環操作,反應開始后間隔取樣并通過GC檢測產品組成,反應評價結果見圖6。從圖6可看出,新鮮二氯丙烷的轉化率相對較高,平均轉化率在37%左右。經過一次再生后的二氯丙烷Re-1的轉化率呈下降趨勢,平均轉化率降至33%。而后二氯丙烷繼續循環再生,轉化率變化主要體現在初始階段(反應前10 min內),隨再生次數的增加,初始階段轉化率逐漸降低,可能是二氯丙烷的酸性位點減少對二氯丙烷反應的初始活性產生了影響29經過初始階段后再生二氯丙烷轉化率差異不大。Re-1一Re-6的平均轉化率由33%降至30%,再生6次后催化反應的平均轉化率基本不再下降,穩定在30%左右。同時,從圖6還可看出,二氯丙烷選擇性基本不受再生次數的影響,反應后期基本穩定在90%左右,平均選擇性在88%以上。 新鮮二氯丙烷表面Cr+和Cr3十的總含量最高,反應活性最高,但在再生循環的前期,活性下降較為明顯,由XPS, UV-Vis和H2-TPR表征結果可知,再生造成了Cr+含量減少,因而推斷Cry十的催化活性高于Cr3十。再生循環前期二氯丙烷中Cry十含量相對較高,Cr+含量的降低對二氯丙烷產生了更明顯的影響。隨再生次數的增加,表面的Cry十含量降低,對二氯丙烷活性影響減弱,催化活性中心逐漸轉移為Cr3十。報道,Cr+還原得到的不飽和C廣的催化活性高于二氯丙烷原有的Cr3十,因而隨二氯丙烷再生次數的增加,盡管Cry十含量繼續下降,但C產轉化為C廣后,增加了新的C廣活性中心,Cry十形成的新C廣活性位點補償了Cr+降低對反應活性造成的影響,故催化活性降幅趨于平緩。www.gxp168.com